中国科学院合肥物质科学研究院

来源:http://www.temizlikoyunlari.com 作者:科技中心 人气:183 发布时间:2019-05-17
摘要:中国科学院物理研究所李永庆研究员课题组林朝镜博士,在稳态强磁场实验装置变温X射线衍射仪设备的支持下,对HgCr2Se4中的自旋耦合和巨磁电阻效应进行了深入的研究,并取得了新进

中国科学院物理研究所李永庆研究员课题组林朝镜博士,在稳态强磁场实验装置变温X射线衍射仪设备的支持下,对HgCr2Se4中的自旋耦合和巨磁电阻效应进行了深入的研究,并取得了新进展。该研究成果以Spin correlations and colossal magnetoresistance in HgCr2Se4为题发表在期刊《物理评论B》上 (Physical Review B 94, 224404 ; doi: 10.1103/PhysRevB.94.224404)。

近日,中国科学技术大学与中国科学院合肥物质科学研究院强磁场科学中心双聘研究员吴文彬课题组在氧化物自旋电子学研究领域取得重大突破:首次制备出基于全氧化物外延体系的人工反铁磁体——[La2/3Ca1/3MnO3/CaRu1/2Ti1/2O3]N,观察到随外加磁场清晰的具有层分辨的分步磁化翻转模式。该项成果以All-oxide-based synthetic antiferromagnets exhibiting layer-resolved magnetization reversal 为题发表在《科学》杂志上【Chen et al., Science 357, 191-194 。文章第一作者为博士生陈斌斌,通讯作者为吴文彬。

在凝聚态物理中,巨磁电阻效应一直是磁输运现象研究方面的热点问题。最近50年,科研人员在很多材料中发现了CMR现象,如钙钛矿、铕基硫族化合物、一氧化物、铬基尖晶石、烧绿石、辉钴矿等。同时,研究人员提出很多概念和模型来解释CMR效应的物理机制,如磁极化子、磁相分离等。但是,由于材料的多样性和复杂的多体相互作用,并且牵涉到自旋、晶格、电荷、轨道等自由度之间的耦合,导致CMR效应的物理机制一直得不到一个很好的解释。具有尖晶石结构的n型HgCr2Se4是研究CMR效应的理想体系。HgCr2Se4中的铁磁态是通过Cr3 离子之间超交换作用建立的,3d3的电子构型使得该体系中不存在Jahn-Teller畸变。当顺磁-铁磁相变发生时,伴随有绝缘-金属转变,从而导致5个量级的磁阻变化。更重要的是,当Cr3 离子间的自旋耦合增强时,CMR效应变大。因此可以断定,自旋耦合对这一体系的输运行为以及CMR效应起重要作用。

人工反铁磁体由于具有巨磁阻效应,被成功应用于商业磁存储等领域,使得当今云存盘和云计算等新兴产业成为可能。如今,人工反铁磁体不仅成为多种新型自旋电子学器件的重要组成部分(诸如磁随机存储器等),也是研究反铁磁材料的磁化动力学和磁畴结构等基础问题的重要载体。

在本工作中,林朝镜博士在稳态强磁场实验装置变温X射线衍射仪设备的支持下,对n型HgCr2Se4中的自旋耦合和巨磁阻效应进行了研究。这项研究工作揭示了n型HgCr2Se4中低浓度的传导电子和三维海森堡铁磁之间的交换耦合。在室温,HgCr2Se4中的电子输运行为表现为普通的半导体行为。当温度降低到T*≈2.1Tc时,磁化率偏离了居里外斯定律,同时输运行为进入一个过渡温区(Tc < T < T*),在进入金属态之前表现出CMR效应。

长期以来,针对人工反铁磁体材料、物理和器件的研究多集中于过渡金属及其合金材料。过渡金属氧化物作为另一大类材料体系,因其高温超导、庞磁电阻、磁电耦合、铁电极化以及离子电导等一系列物理和化学效应,早已成为人们广为关注的研究对象。然而,在这类材料中,一种最基本的器件结构单元——全氧化物人工反铁磁体的缺失,严重阻碍了相关氧化物电子学和自旋电子学器件的研制和发展。

实验结果表明,自旋耦合的决定性不仅发生在临界点附近,而且发生在Tc<T<T*的温区范围内。在过渡温区内,当温度降低或外磁场增大时,输运行为表现出从孤立的磁极化子逐渐扩大到连续空间网络的渗流型相变行为。变温XRD的结果显示,HgCr2Se4的晶格参数随温度的变化基本符合Debye-Gruneisen理论,但是在温度接近Tc时发生偏离。这一结果表明n-HgCr2Se4中的磁极化子和钙钛矿中的小极化子有本质不同。在钙钛矿中,Jahn-Teller畸变导致了稳定的、空间受限的非传导性极化子,电子传导和这些小极化子相关,并且可以稳定存到很高的温度。而在n-HgCr2Se4中不存在Jahn-Teller畸变,因此小极化子机制应该和体系中的CMR效应无关。

这是因为,制备全氧化物反铁磁体非常困难,需要解决三个重大问题,其一,磁性氧化物普遍存在所谓的“死层”,即随着薄膜厚度降低,其铁磁性衰退乃至消失,这极大地制约了氧化物人工反铁磁体的研制;其二,薄膜厚度起伏易导致相邻磁性层之间形成静磁耦合,而非反铁磁耦合,故构建超薄人工反铁磁体要求高质量的异质外延生长,保证各层均具有原子级平整和清晰界面;其三,要实现层间反铁磁耦合和具有层分辨的分步磁化翻转模式,磁性层必须具有较强的单轴磁各向异性;其四,反铁磁层间交换耦合源于RKKY相互作用或自旋极化隧穿,合适的非磁性层包括电子结构和缺陷态至关重要。

文章链接:http://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.94.224404。

吴文彬课题组长期从事复杂氧化物的外延生长及物性研究,近年来针对上述问题开展了一系列深入的研究 [Appl. Phys. Lett. 103, 262402 ; 104, 242416 ; Nat. Commun. 6, 8980 ; Nature Mater. 15, 956 ; ACS Appl. Mater. Interfaces 8, 34924 ]。课题组发现,La2/3Ca1/3MnO3/CaRu1-xTixO3界面由于Mn-O-Ru间电荷转移可有效抑制LCMO铁磁层的“死层”效应;两种材料具有完全匹配的晶格参数和对称性,可得到完好的界面保证了多层膜和超晶格的外延生长;其低对称性正交结构使磁性层具有单轴磁各向异性;另外,在CRTO非磁层中Ru、Ti含量的变化导致其电子态和输运性能可调。

强磁场科学中心的变温X射线衍射仪,可进行低温、高温下晶体结构的X射线衍射谱测量,其低温范围为15K-300K,高温范围为300K-1700K,测角仪角度范围为0.1°到140°,角度分辨率为1/10000°。

在此基础上,课题组在LCMO/CaRu1/2Ti1/2O3中发现了清晰的反铁磁层间交换耦合效应,首次观察到从表层和内部各磁性层分步磁化翻转模式,给出了耦合强度随各层厚度及温度的变化规律,以及可能的耦合机制。该工作无疑对氧化物自旋电子学的发展将起到重要的推动作用,同时也为功能氧化物界面的深入探索提供了新的平台和思路。

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Science 杂志的审稿人评价称:“这是一项非常高水准的实验工作”,“当前的研究在样品质量和表征上堪称绝技”,“我认为这些结果非常有趣且潜在地开辟了研究其它氧化物多层膜的一个新方向”。

图n-HgCr2Se4样品的变温X射线衍射谱;n-HgCr2Se4的晶格常数随温度的变化。

该工作受到国家自然科学基金、国家重点基础研究发展计划以及合肥大科学中心的项目资助。

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